武科大网讯(通讯员吴蔓玲)近日,我校化学与化工学院李轩科教授和张琴副教授团队在《Advanced Energy Materials》期刊上发表题为“Sowing Single Atom Seeds: A Versatile Strategy for Hyper-Low Noble Metal Loading to Boost Hydrogen Evolution Reaction”的研究论文。博士生李琪琪和张琴为第一作者,李轩科、张琴、杨年俊为通讯作者,我校化学与化工学院煤转化重点实验室为论文第一单位。
贵金属基催化剂因其独特的活性和选择性被广泛应用于催化反应,它们在可再生能源的利用、储存和转换中起着至关重要的作用。由于贵金属单原子催化剂(NMSACs)具有最大的原子利用率、良好的原子分散性和独特的配位环境等优点,被认为是理想的水解电催化剂,拥有较高的催化活性,同时能够降低昂贵贵金属的负载。但是,这种贵金属单原子催化剂(NMSACs)s由于易团聚成簇/粒子(即其Gibbs-Thomson效应),其高效合成仍然是一个挑战。最近许多研究表明,在实际操作条件下,金属原子与载体之间的强相互作用对避免单原子发生烧结和失活起着重要作用。
基于此,该论文提出了一种合成超低负载NMSACs的单原子播种策略。通过电化学还原金属有机骨架(MOF),得到了含Ni2+空位的氢氧化镍(VNi-Ni(OH)x),其具有丰富的捕获孔。将它作为基底可以插入Pt原子种子。Pt原子倾向于形成四配位Pt-O4作为根,将负载浓度限制在超低范围(≈ 0.17 wt%)。同时,实验表征和理论计算证明,所制备的Pt-O4四配位结构能有效地固定Pt单原子,防止铂原子聚集。
这种播种策略也适用于其他贵金属催化剂,如Ir和Ru。更关键的是,本研究提出的一种新颖、通用的超低负载NMSACs制备方法,也为高效HER电催化剂的设计提供了新的思路。
论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202203955