化工学院超分子材料与分子纳米器件团队在《Energy Materials》发表重要研究成果

发布时间:2025-03-06 发布者:化学与化工学院 浏览次数:

近日,我校化学与化工学院超分子材料与分子纳米器件团队在国际期刊《Energy Materials》(影响因子=11.8)发表题为“Composition-regulated lattice strain of PdSn/C for boosting C1 pathway in ethanol electrooxidation”的高水平论文(DOI:10.20517/energymater.2024.91)。我校硕士研究生蔡颖和陶毅为论文第一作者,梁峰和马涛为通讯作者,我校为论文第一单位。


乙醇燃料电池(DEFCs)因其无毒、高能量密度、原料来源广等优点,被认为是一种极具前景的能量转换装置。然而,DEFCs中乙醇氧化反应(EOR)效率缓慢,反应不充分(产物多为C2产物)等问题阻碍了其商业化应用。为解决这一问题,研究通过调节PdSn/C催化剂中Sn的含量,实现了对催化剂表面晶格应变的调控,进而提升了PdSn/C的催化活性,促进乙醇向C1产物转化。

研究通过室温共还原的方法可控合成了不同Sn含量的PdSn/C-X (X=0.1, 0.5, 1, 2)催化剂,实现了PdSn/C中晶格拉伸应变的调控。适当的拉伸应变会增强PdSn/C催化EOR的性能,当拉伸应变为3.7%时(PdSn/C-1)有最大的催化活性,质量活性达到了8452.3 mA/mgPd,强于绝大多数Pd基催化剂。作者通过原位红外光谱表征,证明了这种合适的晶格应变,能促进乙醇通过C1路径反应,C1产物的选择性达到了35.1%。密度泛函理论(DFT)计算表明,适当的拉伸应变可以调节关键反应中间体*CH3CO向*CH2CO(ΔG1)转变,而不是向*CH3COOH(ΔG2)转变,进而促进反应从C1路径发生。本研究通过组分调控应变进而增强催化性能的策略,不仅能促进DEFCs中乙醇的充分转化,也有望拓展到其它能源催化反应中。

原文链接:https://doi.org/10.20517/energymater.2024.91

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