近日,我校化学与化工学院严红烨博士团队与华中师范大学教授朱成周课题组合作,在国际顶级期刊《ACS Nano》发表题为“HCP-to-FCC Phase Transformation of Ruthenium Nanocrystals Selectively Activate Hydrogen Peroxide for Boosting Peroxidase-like Activity”的高水平论文(DOI: 10.1021/acsnano.4c14346),该研究通过钌纳米晶的稳态HCP相到亚稳态FCC相变,实现了对H2O2的选择性活化,特异性增强了钌纳米晶的类过氧化物酶活性,为钌基纳米材料在生物传感领域的应用提供了新思路。论文第一作者为我校硕士研究生丁习林,通讯作者为严红烨,我校为论文第一单位。

钌(Ru)作为一种低成本、高稳定性的贵金属,近年来在催化领域备受关注。然而,由于其对H2O2和O2的活化作用,Ru纳米晶在催化过程中常同时表现出类过氧化物酶和类氧化酶活性,这可能导致其在比色传感应用中出现假阳性信号,限制了其在生物传感中的广泛应用。为解决这一问题,严红烨博士团队通过湿化学法和后蚀刻,成功合成了具有亚稳面心立方(fcc)相的高活性Ru纳米晶和具有稳态六方最密堆积(hcp)相的Ru纳米晶,并系统研究了其催化性能。
研究结果表明,Ru纳米晶从hcp到fcc的相变显著增强了其类过氧化物酶活性,而类氧化酶活性几乎没有提高,反而有所减弱。通过密度泛函理论计算,团队进一步揭示了Ru通过相变增强活性和特异性的原因,即Ru从hcp到fcc的相变促进了其对底物H2O2的吸附和活化,降低了对底物O2的活化,同时降低了反应决速步的能垒。最终基于有机磷农药(OP)对Ru纳米晶活性的抑制作用,建立了基于Ru的比色传感器来检测OP。与hcp相Ru基传感器相比,fcc相Ru基传感器的检测范围更宽,检出限更低。
该研究不仅为Ru纳米晶的相变研究提供了新思路,也促进了Ru基比色传感器在生物传感领域的实际应用。
原文链接:https://doi.org/10.1021/acsnano.4c14346