近日，我校化学与化工学院/核磁共振与分子科学交叉研究院郑安民教授团队与大连理工大学/西湖大学院士孙立成团队合作，在《ACS Catalysis》发表了题为“Origin of Disparities in Water Oxidation between Amorphous and Crystalline Electrocatalysts”的论文（DOI: 10.1021/acscatal.4c07903）。该研究通过对比非晶态和晶态CoOOH在电催化水氧化反应（OER）中的性能差异，揭示了非晶态催化剂在OER过程中表面重构的机制及其对催化性能的影响，为理解非晶态催化剂在电催化水氧化反应中的独特行为提供了新的视角。论文通讯作者为范科、郑安民和孙立成，我校为论文第一单位。

电化学水分解在可再生能源制氢中扮演着重要角色，然而，阳极的氧析出反应（OER）动力学缓慢是这一过程中的主要瓶颈。近年来，非晶态催化剂因其无序的长程结构和丰富的缺陷位点，展现出优异的OER性能。然而，非晶态催化剂与晶态催化剂在OER性能上的差异机制尚不明确。为探讨这一问题，范科教授通过电化学沉积法制备了非晶态CoOOH（A-CoOOH）和晶态CoOOH（C-CoOOH）电极，并系统研究了它们的OER性能。

研究结果表明，非晶态CoOOH在初始阶段具有更多的活性位点，但每个位点的本征活性较低。随着OER反应的进行，非晶态CoOOH的本征活性逐渐提升，最终接近晶态CoOOH的水平。通过原位表征和电化学分析，团队提出了双路径重构模型来解释CoOOH的催化行为。研究发现，催化剂的活性位点本征活性由两种重构路径主导，非晶态和晶态CoOOH的活性差异源于OER过程中两种路径的比例不同。此外，非晶态催化剂中Co4+与氧空位的淬灭反应促进了表面重构，进而提升了催化剂的结晶度。

该研究不仅为非晶态催化剂的表面重构机制提供了新的理解，还为优化电催化水氧化反应中的催化剂性能提供了理论指导。（化学与化工学院）

原文链接：https://doi.org/10.1021/acscatal.4c07903