近日,我校核磁共振与分子科学交叉研究院/化学与化工学院刘国亮教授联合武汉大学Abhishek Dutta Chowdhury教授在《Chemical Society Reviews》期刊上发表题为“Selectivity control by zeolites during methanol-mediated CO2 hydrogenation processes”的文章,就甲醇介导二氧化碳催化转化体系中分子筛选择性控制机制进行了介绍。文章共同第一作者是我校博士后刘唐康与硕士研究生刘芷瑶。
论文从分子筛择形催化的视角出发,全面而深入地阐述了近年来分子筛材料在CO2加氢领域内的最新进展与趋势。目前,通过热催化技术将CO2与绿色H2转化为高附加值的能源小分子和基础化学品,如醇类、烯烃和芳烃,是未来缓解全球气候变暖、实现双碳目标最有前途的战略之一。然而,CO₂加氢反应网络错综复杂,且在分子筛内部精准调控多个活性位点上的C-O键活化和C-C键耦联过程极具挑战性,因此开发兼具高活性与高选择性的催化剂依旧面临重重困难。目前,国内外的科学家们已探索了结合氧化还原型金属位点与分子筛酸性位点的双功能性,但这些探索尚缺乏系统性考量,以至于未能确立清晰的结构-性能关系。为填补这方面的空缺,该论文全面而批判性地概述当前关于分子筛限域金属型催化剂在醇类合成中的应用,以及通过甲醇介导路径在CO₂加氢过程中用于C2+烃类产物合成的分子筛串联催化体系的研究进展。特别地,着重评估了“氧化还原-酸”双功能催化体系内的限域效应与邻近效应对催化性能的影响,尤其是对产品分布的调控作用,并从机理层面进行深入剖析。最后,文章不仅详尽探讨了催化过程中各催化剂组分间的协同作用,还为促进新型或改良型催化剂系统的理性设计提供了极具价值的洞见与启示。鉴于分子筛在二氧化碳加氢转化过程中所面临的挑战与潜在机遇,该综述为推动构建可持续、高效的CO2资源化利用贡献力量,助力实现环境友好型化学工艺的发展。
核磁共振与分子科学交叉研究院建立于2023年,是武汉科技大学跨学科学术研究与人才培养的重要阵地,交叉院旨在充分发挥武汉科技大学学科门类齐全、特色基础学科的优势,构建学科交叉融合发展的新机制,规范和强化跨学科研究平台服务支撑,有组织体系化推进学科交叉融合改革、创新和实践。此综述作为交叉研究院自成立以来的首篇化学科学类权威期刊发表之作,充分响应了交叉研究院致力于探索前沿科学议题、推动学科交叉融合与交流合作的核心理念与宗旨。